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□ 논문제목: Electrochemical surface charge-inversion from semi-insulating Sb2Se3 photoanodes and abrupt photocurrent generation for water splitting
□ 게재 학술지명: Energy & Environmental Science
□ 주저자: 조 형 균
□ IF :30.067 

□ 논문소개 

[연구 배경] 세계적으로 연구되는 신재생 에너지 분야에서 광전기화학 물 분해는 친환경적이며 고효율을 보이는 수소 에너지 발생 기술로 평가되고 있다. 이 기술의 핵심 요소 중 하나인 광양극 소재는 주로 산화물로 연구되어 왔으나, 태양광의 가시광 영역에 대한 흡수 효율이 낮다는 문제가 보고되어 왔다. 또한 본 연구 이전에는 광양극 소재 표면의 에너지 밴드 굽힘 현상을 전하 공핍 상태만으로 해석하여 전하 분리 효율에 미치는 영향만을 고려해왔다. 이는 기존 활용되었던 산화물의 넓은 밴드 갭과 큰 일 함수로 인해, 광전기화학적 물 분해를 구동하는 전압 하에서 강반전 상태에 이르지 못하고 공핍 상태로만 구동되기 때문이다. 본 연구에서는 강반전 상태 개념을 도입하여 해석하기 위해서는 밴드 갭과 일 함수의 크기가 작아야 함을 파악하여, 표면 전하 축적 상태에 따른 광전류 발생 성능을 검증하기 위해서는 기존 산화물과 다른 새로운 에너지 밴드 구조를 갖는 광전극의 도입이 필요하다고 판단하였다. 이러한 이해를 기반으로 강반전 상태를 통한 광전류 향상을 예측하고, 이를 구현하기 위해 밴드 갭이 작은 칼코제나이드 계열의 물질을 선정하여 실험적으로 검증하였다. 

[성과 차별점] 본 연구에서는 작은 밴드 갭의 칼코제나이드 계열 소재 중에서, 일 함수가 작은 p형 안티모니 셀레나이드(Sb2Se3) 물질의 에너지 밴드 구조를 주목함. 이러한 에너지 밴드 구조 특성은 n형의 광양극으로 활용하였을 때 표면의 강반전 상태를 유도하는데 유리하며, 표면 전하 축적 상태와 광전류 거동의 측정을 통해 성능 향상을 분석 가능하게 함. 이러한 분석을 통해 기존에 설명되지 못했던 급격한 광전류 향상의 원인을 파악하는 새로운 개념이 될 것으로 기대됨. 

칼코제나이드 계열의 n형 광양극 소재를 단독으로 활용하는 연구하는 사례가 적으며, 기존 광양극 소재에 관한 연구는 가시광 영역의 활용이 어려운 넓은 밴드 갭의 산화물에 집중되었음. 

같은 물질의 전도성을 제어하는 방법으로 대부분 다른 원소를 첨가(도핑)하는 방법을 활용하였으며, 동일 전극 소재의 점 결함을 조절하여 전도성을 제어하고자 하는 시도가 적음. 

기존 학계에서는 광전극 소재의 에너지 밴드 굽힘 현상이 전하 분리에 영향을 주는 것은 인지하였지만, 표면 전하 축적 상태와 광 전하 이동 효율의 관계성을 명확히 분석하지 않았음. 

또한 표면의 전하 축적 상태가 기존 대부분의 광전극이 구동되는 공핍 상태가 아닌 강반전 상태에 이르게 되었을 때 발생하는 광전류의 급증 현상을 발견하였으며, 에너지 밴드 구조 관점에서 강반전 상태를 활용하기 위해서는 작은 밴드 갭과 작은 일함수를 갖는 물질을 디자인하는 것이 중요함.